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芳烴，尤其是苯，甲苯和二甲苯(BTX)等輕質芳烴，是現代化學工業中重要的基礎原料，可以用于生產合成橡膠、合成纖維、合成樹脂等多種化工產品和精細化學品。低碳烷烴芳構化是將石油化工和煤化工領域產生的低價值烷烴進行高值化利用的重要途徑。

近日，中國科學院山西煤炭化學研究所樊衛斌研究員團隊在低碳烷烴芳構化方向取得重要進展，以《Single [Ga(OH)]²⁺?species supported on mesoporous hollow-structured H-ZSM-5: A highly efficient light alkanes aromatization catalyst》（[Ga(OH)]²⁺負載介孔中空結構H-ZSM-5: 一種高效低碳烷烴芳構化催化劑）為題發表在《Chinese Journal of Catalysis》期刊上。該論文通過精準調控Ga物種在ZSM-5分子篩上的存在狀態，揭示了Ga物種與分子篩B酸位點協同催化低碳烷烴芳構化反應機理。

ZSM-5分子篩上Ga物種結構和狀態地精準調控

團隊研制了具有微孔-介孔-大孔結構的ZSM-5分子篩，通過控制合成條件，有效調控了負載Ga物種的結構和狀態。TEM結果表明通過重結晶、堿處理等手段成功合成了具有微孔-介孔-大孔結構的ZSM-5分子篩。iDPC-STEM結果證明Ga物種主要以單原子結構存在（平均粒徑為0.23 nm）。同步輻射與固體核磁結果表明，Ga負載量小于0.47%時，以四配位Ga物種為主；負載量高于0.7%時，出現六配位Ga物種。Ga含量與ZSM-5分子篩B酸位點的交換度表明，當Ga負載量小于0.3%時，主要以[Ga(OH)]²⁺物種為主；隨著Ga負載的增加，開始形成較多的[Ga(OH)2]⁺物種和GaOx團簇。

微孔-介孔-大孔ZSM-5分子篩負載Ga物種的結構表征

低碳烷烴芳構化反應網絡的建立

通過程序升溫表面反應、動力學實驗及密度泛函理論計算等揭示了低碳烷烴芳構化反應機理。低碳烷烴首先在[GaH]²⁺位點脫氫形成低碳烯烴，隨后在臨近的H⁺位點上發生齊聚，環化反應形成環己烷、環戊烷類中間體，并進一步在H⁺位點上擴環形成環己烷類中間體，這些環狀中間體最后在[GaH]²⁺位點上脫氫生成芳烴。

丙烷芳構化反應網絡

低碳烷烴芳構化反應性能測試

Ga-MH-ZSM-5催化劑在丙烷芳構化反應中表現出優異的性能。丙烷轉化率和芳烴選擇性分別高達97.4%和78.2wt%，其中，輕質芳烴（BTX）占比高達88%。

Ga-MH-ZSM-5催化劑丙烷芳構化反應性能

這項研究為低碳烷烴/烯烴芳構化乃至石腦油芳構化過程的高性能催化劑設計和反應機理研究提供了理論指導。

（603課題組）