山西煤化所在CO?低溫甲烷化催化劑研究中取得重要進展
在CO2眾多的轉化方向中，加氫合成甲烷相較于其它反應（如合成甲醇）具有更溫和的反應條件和更高的轉化率，更容易實現工業化。該過程將H2轉換為能量密度更高的甲烷，可以利用現有的甲烷儲存和運輸基礎設施來拓寬能源應用范圍；這一技術在提升工業廢氣的熱值上也有良好的應用前景。
山西煤化所趙寧研究員和肖?？芯繂T團隊就CO2甲烷化的反相ZrO2/Ni催化劑及相關反應機理展開了研究，相關成果以“The Inverse Configuration Confers High Activity and Stability to ZrO2/Ni Catalysts for CO2?Methanation”為題發表在《Advanced Functional Materials》上。
CO2甲烷化要實現高效、穩定、低成本的工業化運行，核心挑戰在于開發性能優異的催化劑。由于該反應是強放熱反應，因此對催化劑的低溫活性和長期穩定性要求極高。
在本研究中，團隊構建了均勻分布的反相ZrO2/Ni催化劑并對制備工藝進行了優化，通過調整Zr和Ni的比例，實現了金屬-氧化物相互作用的調控，提高了催化劑的低溫活性。催化劑在持續和循環穩定性實驗中都體現出了良好的反應性能。與純鎳和傳統催化劑的比較分析結果表明，反相催化劑之所以具有更好的低溫活性，是因為Ni作為基礎提供了強的解離H2的能力，并通過氫溢流效應還原了部分ZrO2，進而產生大量氧空位作為CO2的吸附和活化位點。反應過程中CO路徑和HCOO鹽路徑同時存在，并且互相協同。催化劑高的穩定性則得益于催化劑簡單、均勻且穩定的構造。
此外，本研究還討論了積碳對不同反應途徑的影響。反相ZrO2/Ni催化劑表現出的低溫高效、穩定、廉價易制備的特點，為CO2甲烷化工業催化劑的研發提供了有價值的參考。
反相構型的ZrO2/Ni催化劑示意圖
反相催化劑的反應性能
不同反應路徑間可能通過熱作用相互協同
（609課題組）
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